（1）课题来源与背景 课题来源：黑龙江省自然科学基金青年项目，Fe基催化条件下H2O2定向分解机制研究，项目编号QC2014C047。 背景：燃煤释放的巨量SO2、NOx给我国环境安全及人民健康造成了严重影响。受控制技术限制，NOx已连续四年超过SO2成为排放量最大的气体污染物，个别地区NOx排放量已达到SO2的两倍！开发经济高效的NOx深度减排技术势在必行。在LNB技术基础上，挖掘现有脱硫装置协同脱除NOx潜力是极具前景的技术发展方向。实现SO2和NOx协同控制的关键是将NO氧化为易被吸收的高价N形态。由于氧化能力强且环境友好，以H2O2为基础的高级氧化技术已成为世界研究热点之一。但H2O2利用率低是其在高级氧化领域应用中难以突破的瓶颈。导致H2O2利用率低的主要原因有两点：一是H2O2未能有效分解产生大量氧化性自由基，二是产生的自由基未能被有效利用。控制H2O2快速有效分解产生大量氧化性自由基，同时保证自由基利用率是H2O2氧化NO问题的关键。 （2）研究目的与意义 通过研究添加剂对H2O2分解路径、·OH产率的影响以及H2O2、·OH组成的强氧化性体系内添加剂与Fe3+的选择性反应，揭示Fe2+/H2O2体系定向分解机制；通过pH值、温度、Ca2+、Mg2+控制体系内H2O2分解速率，实现·OH产生与利用过程的协同。通过以上研究实现H2O2快速分解产生自由基，以及自由基产生过程与利用过程的协同，提高NO氧化效率。在保证H2O2快速有效分解产生大量氧化性自由基的同时提高自由基利用率。研究结果，为开发经济高效的H2O2氧化NO技术提供理论基础。 （3）主要论点与论据 主要论点：通过控制Fe2+/H2O2体系定向分解提高H2O2利用率 在Fe2+/Fe3+催化H2O2分解过程中，由于Fe2+与Fe3+之间的价态转化，使整个体系内同时存在大量·OH与HO2·。由于·OH与HO2·两种自由基之间存在快速反应，可以推测，体系内·OH和HO2·两种自由基会通过快速复合反应·OH+HO2·=H2O+O2而消耗，导致H2O2无效分解。为证实该推测，申请人前期对Fe2+/H2O2体系无效分解路径进行了研究。研究发现，Fe2+/H2O2体系分解过程中产生大量O2，当·OH被完全捕获时，即使体系中存在HO2·，整个分解过程中无O2生成。结果表明·OH与HO2·两种自由基间的快速反应所导致的无效复合是H2O2利用率低的主要原因。·OH的NO氧化能力比HO2·强，调控H2O2分解过程定向生成·OH，可以有效提高H2O2利用率。已有文献表明：通过添加剂调控Fe3+向Fe2+的转化路径，实现H2O2定向生成·OH，从而提高H2O2利用率具有理论可行性。 （4）创见与创新 ①开发了一种可用于H2O2体系·OH浓度定量检测的简易方法。该方法仅适用廉价易得的DMSO作为·OH捕获剂，检测仪器为风光光度计。试剂与检测仪器成本远远低于EPR、荧光法、液相色谱等方法。 ②提出了通过反应路径控制提高H2O2体系氧化能力及H2O2利用率的方法。通过H2O2定向分解，减少无效自由基生成，大幅度提高体系氧化能力，从根本上削弱H2O2无效分解。相关研究结论对以H2O2为氧化剂的高级氧化技术的发展有积极促进作用。 ③明确了添加剂抗坏血酸对Fe2+/H2O2体系定向分解的作用。掌握了各种工艺参数对体系分解速率及氧化NO特性的影响。通过H2O2分解速率调控方法，实现自由基产生与利用速率的高效协同，保证自由基利用率。 （5）社会经济效益及存在问题 社会经济效益：对于氧化烟气NO而言，本课题提出的通过添加剂调控Fe2+/H2O2体系分解路径，使H2O2向着生成更多·OH的方向定向分解，可使H2O2利用率提高1倍以上。以NO浓度600mg/m3计算，处理每万立方米烟气的氧化剂成本由360元降低至180元。 存在问题：H2O2溶液安全储存问题有待于研究。 （6）历年获奖情况 2013黑龙江省科学技术进步奖二等奖 2013年中国石油和化学工业联合会科技进步奖二等奖 2013年黑龙江省科学技术进步奖一等奖 2014年大庆市科学技术进步奖二等奖 2017年大庆市科学技术进步奖一等奖

东北石油大学

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