剩余活性污泥是污水处理厂在净化污水过程中不可避免会产生的副产品，污泥的资源化利用一直是国内外学者孜孜以求的目标。剩余污泥中重金属的存在已对环境构成严重威胁，重金属的环境行为和生物效应不仅与其浸出量、不稳定形态（碳酸盐结合态和Fe-Mn 氧化物结合态）有关，还与分子水平上的重金属在固-液界面的形态转化和传输过程有关。归纳出重金属环境污染初始过程的规律性结果，为污泥安全资源化提供理论依据。本成果的主要内容包括两部分，一是污泥中重金属的污染规律研究，二是污泥中无机（Al和Si）和有机成分（C）的同步利用；概括如下： （1）本成果根据典型重金属（Cr、Cd、Cu 和Pb）与污泥中无机矿物、重金属耐性微生物及无机矿物-微生物复合体系的原位结合特性（分子形态、结合位点、表面官能团、表面微观结构、表面配位与配合、电子能级迁移等），揭示经过物化反应、微生物行为、或物化-生物耦合过程结合的重金属的污染特性和可释放活性；并基于污泥颗粒表面上重金属结合位点的界面微观特征、分子形态稳定性变化规律、重金属在非移动相-微细颗粒态-真溶解态基质之间的迁移规律及正/逆向转化过程，阐释重金属的分子形态对其在固-液界面的物理输运和化学演变的抑制/促进作用，建立重金属的分子形态与释放/转化的动态关联；为促进污泥安全资源化利用提供科学依据。 （2）本成果以剩余污泥为原料，采用预碳化方法制备了污泥碳（SC），通过分步除杂的方法从SC酸洗液中得到了相对纯净的铝酸钠溶液。利用分步沉淀的原理，可以除去Fe3+、Ca2+和Mg2+等杂质制得较为纯净的铝酸钠溶液；应用沉淀法制备Al(OH)3的过程中，选择最佳终点pH为6.0，该pH低于Al(OH)3的等电位点，使得纳米粒子之间产生较强的表面静电斥力，得到分散较好的纳米产物（10-30nm）。在pH=6.0时制备的Al(OH)3的SBET为318m2/g，其孔径尺寸主要集中在介孔范围内；Al(OH)3样品表面吸附有微量的含Na杂质，推测其成分可能是Na+(H2O)4[Al(OH)4?]、NaAl(OH)4或是脱水的聚合单体（dehydrated monomers）中的一种或是几种混合。Al(OH)3前驱体的形貌和结构对A12O3的孔结构有重要影响，在焙烧温度≤500℃时，A12O3基本保持着Al(OH)3的形貌，且分散较好；当焙烧温度逐渐升至800℃时，A12O3粒子尺寸逐渐变大、SBET逐渐变小，所得A12O3都是无定形的。 （3）利用酸洗后的SC（AWSC）为原料，利用NaOH活化+水洗（碱洗）相结合的方法对AWSC活化材料（AWSC-A）中的Si进行提取得到硅酸盐溶液，并应用溶胶-凝胶的方法制得高SBET的纳米SiO2；以AWSC为原料、NaOH为活化剂时，高温处理对AWSC-A材料中Si的稳定性影响较大；SC的酸洗和活化过程协同促进了NaOH与AWSC骨架结构、孔道表面上Si的接触机率，提高了后续清洗过程的反应效率。利用所得纯度较高的硅酸钠为硅源、以HCl或H2SO4作催化剂时，均可以得到分散较好的纳米SiO2，两者形成凝胶的pH范围（前者pH=8-10，后者pH=6-10）不同；HCl为催化剂时的凝胶速率较慢，所得SiO2尺寸较小、SBET高于同pH值的H2SO4催化样品。傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）证实，SiO2表面吸附有含Na和Si的化合物杂质，它们是很难清洗干净的。pH=10的HCl催化所得SiO2对Cu2+、Cd2+、Pb2+和Ni2+的吸附能力优于H2SO4催化所得样品，主要是因为它们的SBET和表面吸附位点有一定的差别。 （4）SC中主要晶体为α-石英（α-SiO2）和蓝晶石（Al2SiO5），PSC为无定形碳，其骨架结构中的无机成分被清除完全，只是表面吸附有微量的硅酸盐杂质。酸洗和碱性活化可以提高PSC的SBET和孔容积，同一碳化温度下，PSC的SBET大约为SC的3倍。在FTIR分析中，SC在500-750cm-1左右处出现的含Si物质的无序吸收峰是与PSC最大的区别；XPS证实PSC表面存在少量含Si的杂质，O元素含量及O/C明显高于SC。由于NaOH对C骨架和表面刻蚀明显，使得PSC的表面形貌和孔隙结构明显区别于SC，并表现出更高的孔隙度；PSC-600（346m2/g，600℃）对RhB和Phenol的吸附能力明显优于SC-600（121m2/g，600℃），主要是因为两者的孔隙率和表面含氧官能团的差别。SC-600和PSC-600对罗丹明B（RhB）和苯酚（Phenol）的吸附分别符合Langmuir和Freundlich吸附模型；拟二级吸附速率方程可以很好地描述它们对RhB和Phenol的吸附动力学。 本成果所述方法基于对重金属在污泥中的存在形态、结合特性和浸出/迁移特性的集成分析，阐释重金属的不同分子形态与其在固-液界面的释放/转化的动态关联；同时避免了污泥在资源化过程中对环境的二次污染，并首次实现了污泥中无机（Al和Si）和有机成分（C）的同步利用；为污泥的大规模利用提供了一条环境效益、社会效益与经济效益共赢的途径。

黑龙江大学

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