反铁电体因具有场致相变行为而成为一类极其重要的电介质储能材料，但较低的场致相变电场强度及击穿场强限制了其储能密度的大幅提高。本研究以开发具有优异储能特性的柔性无机反铁电复合薄膜为目标，通过在耐高温的柔性氟金云母衬底上生长无机反铁电复合薄膜，通过应力工程与能带工程调控柔性反铁电复合薄膜的场致相变行为并提高其击穿场强，进而实现了优化薄膜电容器储能性能的目标。本研究对电介质薄膜电容器的材料选择与结构设计、拓宽其应用领域具有一定的理论意义和实用价值。主要取得以下主要研究结论： （1）利用化学溶液沉积法在柔性氟晶云母衬底上成功生长了不同掺杂含量(x=2%、4%、6%、8%)的Pb(1-x)(Li0.5Al0.5)xZrO3/Pt/Mica柔性无机薄，当Li+-Al3+掺杂含量为6 mol%时，Pb0.94(Li0.5Al0.5)0.06ZrO3薄膜由反铁电相转变成了铁电相，且获得最高的击穿场强(EBDS=3888 kV/cm)，同时表现出了优异的耐电疲劳性能和温度稳定性，放电能量密度达49.09 J/cm3，储能效率为47.94%。 （2）构建 PZO/AO/PZO 复合薄膜所形成的自建电场将AO膜层两侧PZO 反铁电膜层极化为铁电相。同时，两个反向自建电场耗尽了大量 AO膜层的载流子。自建电场及高绝缘强度的 AO 膜层共同作用，大幅度提高了复合薄膜的击穿场强。当施加电场强度为3780kV/cm 时，PZO/AO/PZO 复合薄膜的储能密度值高达 40.6 J/cm3，但储能效率仅为37.5%。 （3）通过改变退火温度以调控复合薄膜的结晶程度，研究发现，降低退火温度能够获得从完全结晶至半结晶、非晶态的微结构调控。通过降低退火温度，显著抑制复合薄膜的极化损耗，使得复合薄膜的电滞回线呈纤细形状，剩余极化接近于零。当退火温度为550℃时，复合薄膜处于半结晶类偶极玻璃态，放电能量密度达32.6 J/cm3，储能效率88.1%。 （4）构建柔性异质结构的AO/PZO/AO/PZO/AO多层复合薄膜薄膜，其中，APAPA薄膜的储能密度为28.1 J/cm3，储能效率高达80.1%。由于AO绝缘层的引入可以提高金属电极注入电子的势垒高度，抑制电荷注入，降低泄漏电流。同时，内置电场和具有高绝缘强度的AO层能够提高击穿场强和储能性能。该结构复合薄膜具有优异的抗疲劳性、良好的热稳定性和弯曲性能。

哈尔滨理工大学

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