电介质电容器是一类重要的静电能存储器件，在电气工程、电力电子、武器装备等诸多领域具有重要应用。锆酸铅（PbZrO3）反铁电薄膜因具有独特的场致相变行为而有望成为理想的储能介质材料，备受学者研究关注。本项目通过构筑锆酸铅反铁电层/介电绝缘层/锆酸铅反铁电层复合薄膜，利用介电绝缘层与反铁电锆酸铅层之间界面能带结构差异所形成的反向异质结构来提高复合薄膜的击穿场强，进而改善储能性能。通过调控复合薄膜的微观结构，几何结构等，综合调控复合薄膜的极化行为并揭示其储能性能提升机制。其中通过调控晶化温度，具有反向双异质结构的PZO/AO/PZO复合薄膜，其储能密度达32.6J/cm3，储能效率为88.1%。复合薄膜的击穿场强相比纯PZO薄膜提高了5倍左右，主要机制如下：选择AO膜层作为中间层，其与两侧PZO膜层在界面处均形成自建电场，一方面使得AO膜层中的载流子浓度大幅下降，甚至耗尽，大大提高了AO膜层的绝缘强度；另一方面具有反向双异质结构的PZO/AO/PZO复合薄膜，两个反向自建电场总有一个会部分抵消施加在薄膜上的外电场，进而提高了PZO/AO/PZO复合薄膜的击穿场强。其中需要特别指出的是本项目的“意外发现”，当介电绝缘层的几何厚度达到某一临界值时（不同介电绝缘材料的临界厚度各有不同），会诱导PZO反铁电膜层呈现铁电极化特征，场致相变行为消失。通过研究发现，介电绝缘层AO与反铁电膜层PZO之间的费米能级差驱动形成的自建电场，导致PZO反铁电膜层出现铁电自极化。此外，项目为了进一步验证构建反向双异质结构设计思想的普适性，借鉴柔性储能介质领域的前沿热点，项目又开展了有关PZO/AO复合薄膜柔性化制备技术及储能性能研究，解决了PZO/AO柔性复合薄膜的柔性化制备难点，其中AO/PZO/AO/PZO/AO柔性复合薄膜的储能密度达到30J/cm3，且效率保持在80%，同时展现出了优异的抗弯折疲劳性、温度稳定性以及循环寿命。项目研究为开发具有优异储能性能和使役性能的反铁电储能电介质提供实验依据和理论指导。

哈尔滨理工大学

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